Existe uma maneira de usar o GrabzIt em um aplicativo Windows ASP.NET em vez de um aplicativo Web?

Sim, você pode usar o SaveTo método no Biblioteca ASP.NET. Para fazer isso, basta fazer algo como:

string filepath = 'images/result.jpg';
GrabzItClient grabzIt = new GrabzItClient("Sign in to view your Application Key", "Sign in to view your Application Secret");
grabzIt.URLToImage('http://www.spacex.com');
grabzIt.SaveTo(filepath);